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Jun 03, 2023

Électrode à nanotubes TiO2 pour la dégradation organique couplée au flux

npj Clean Water volume 5, Numéro d'article : 7 (2022) Citer cet article

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Un système double d'oxydation photoélectrochimique (PEC) et de désionisation capacitive à électrode à flux (FCDI) a été exploré pour le traitement efficace de l'eau saumâtre. Deux électrodes anodiques avec des réseaux de TiO2 auto-dopés électrochimiquement (réseaux de nanotubes de TiO2 à maille bleue/plaque bleue (BM-TNA et BP-TNA)) ont été fabriquées par recuit à 600 °C et appliquées au traitement d'un système d'eau. Plus précisément, le BM-TNA a confirmé une résistance électrique inférieure et des performances supérieures sous plusieurs sources de lumière (UV-A, -B et -C). En outre, le système a généré de puissantes espèces réactives oxydantes de l’oxygène (ROS), qui ont été évaluées via la dégradation de huit polluants organiques : le bisphénol-A, le 4-chlorophénol, la cimétidine, le sulfaméthoxazole, l’acide benzoïque, le phénol, le nitrobenzène et l’acétaminophène. L’efficacité de décomposition était stable sur une large plage de pH et la durabilité de l’électrode BM-TNA a été démontrée grâce à un fonctionnement à long terme. Parallèlement, l'optimisation du processus FCDI via des paramètres opérationnels clés (charge de masse de l'électrode et tension appliquée) a permis d'obtenir des performances de dessalement et une consommation d'énergie spécifique (SEC) supérieures. En particulier, une charge de masse accrue a amélioré le transport de charge grâce à la formation de voies de percolation de charge stables, conduisant à une conductance améliorée de la solution. Enfin, la faisabilité du système double (PEC-FCDI) a été vérifiée grâce à une dégradation complète des substrats organiques et un dessalement réussi de l'eau saumâtre.

La demande croissante d’eau douce due aux pénuries d’eau dans le monde est devenue un défi urgent à résoudre1,2. Seulement 5 à 6 % des multiples masses d’eau de la planète contiennent de l’eau douce directement utilisable, le reste étant principalement constitué d’eau de mer3,4. Dans ces circonstances, des efforts croissants ont été consacrés au traitement de l’eau salée afin de garantir un approvisionnement sûr en eau douce5,6. L'eau salée est généralement classée en fonction de sa concentration en salinité, qui est communément représentée comme le total des solides dissous (TDS) ; l'eau de mer et l'eau saumâtre ont des valeurs TDS supérieures à 35 000 et 1 000 à 10 000 mg L−1, respectivement7. Parmi ceux-ci, il a été observé que l'eau saumâtre contient largement des polluants organiques, tels que le sulfaméthoxazole (SMX), le bisphénol-A (BPA), l'acétaminophène (AMP), le 4-chlorophénol (4CP), le nitrobenzène (NIB), l'acide benzoïque (BA) , le phénol (PH) et la cimétidine (CMT), qui sont pour la plupart supposés provenir de diverses sources d'eaux usées (telles que les fermes industrielles, médicales et aquacoles)8. Ces polluants sont transportés dans les plans d’eau, provoquant de graves perturbations de la vie aquatique (telles qu’une variation génétique et une forte résistance)9 et affectant négativement le corps humain lors de leur consommation, car ils agissent généralement comme des substances perturbant le système endocrinien10,11. Par conséquent, le développement et l’application réussie de technologies pour le traitement de l’eau saumâtre contaminée destinée à la consommation ou à l’usage domestique sont une question essentielle12.

Les procédés de dessalement par membrane, tels que l'osmose inverse (RO) et la nanofiltration (NF), ont été mis en avant comme des technologies représentatives du traitement de l'eau. Plus précisément, l'osmose inverse de l'eau de mer et l'osmose inverse de l'eau saumâtre (BWRO) sont largement utilisées comme processus typiques de dessalement de l'eau de mer, tandis que le BWRO et le NF sont utilisés pour le traitement de l'eau saumâtre. En conséquence, le procédé NF est largement introduit dans les régions qui dépendent fortement de l’eau saumâtre pour compléter leur approvisionnement en eau douce13,14. Cependant, il est communément rapporté que la membrane NF présente un rejet inadéquat des ions monovalents et, bien que les performances pour les ions divalents et le COT puissent être compétentes, l'élimination des matières organiques aggrave l'encrassement de la surface de la membrane15,16. En outre, une étude récente examinant de manière approfondie l'élimination des composés organiques via le processus NF a montré qu'un grand nombre de contaminants organiques (c'est-à-dire PH, NIB) présentaient un rejet extrêmement faible tout au long du processus17. Les inconvénients globaux de la technologie comprennent : (i) le tartre dû aux ions calcium et magnésium, (ii) l'encrassement par les matières en suspension et la matière organique, (iii) la faible efficacité d'élimination des contaminants organiques spécifiques et (iv) le coût de maintenance élevé, la pression étant le facteur principal. force motrice18,19,20,21. Par conséquent, l’oxydation photoélectrochimique (PEC) couplée à la désionisation capacitive à électrode à flux (FCDI) a été introduite comme un processus efficace à la fois pour l’élimination des polluants organiques et le dessalement afin de remplacer le processus membranaire conventionnel, gourmand en énergie mais déficient.

 (k (UVB-PEC) 0.0269 ± 0.001 min−1) > (k (UVA-PEC) 0.0108 ± 0.0004 min−1). In contrast, degradation using the BP-TNA electrode equally annealed at 600 °C showed much lower results with the following reaction rates: (k (UVC-PEC) 0.0145 ± 0.0004 min−1) > (k (UVB-PEC) 0.0119 ± 0.0004 min−1) > (k (UVA-PEC) 0.0053 ± 0.0001 min−1). Significance of the novel BM-TNA catalyst was further confirmed through comparison with a similar BM-TNA electrode prepared at 450 °C (Supplementary Fig. 2). The novel electrode annealed at 600 °C exhibited greater mineralization efficiency, and the enhancement was distinguishable under all UV-A, B, and C lights. The measured energy consumption under UV-A, B, and C with a reaction time of 120 min was 0.035, 0.056, and 0.074 kWh, respectively./p> (k (PH) = 0.0381 ± 0.0028 min−1) > (k (CMT) = 0.0361 ± 0.0012 min−1) > (k (BPA) = 0.0291 ± 0.001 min−1) > (k (AMP) = 0.0270 ± 0.003 min−1) > (k (BA) = 0.0181 ± 0.0012 min−1) > (k (SMX) = 0.0173 ± 0.0002 min−1) > (k (NIB) = 0.0127 ± 0.0032 min−1). The PEC oxidation efficiencies, including aromatic compounds (such as electron-donating group (EDG) and electron-withdrawing group (EWG)) for BM-TNA catalysts exhibit different substrate specificities41,42. For instance, the phenolic compounds of EDG more easily released protons into the solution under •OH- induced oxidation, and were more susceptible to PEC anodization43,44. Specifically, the positive redox potential of 4CP exhibited faster degradation than PH (+0.86 VNHE for PH versus +0.8 VNHE for 4CP), which may contribute to the significant resistance against the oxidation45,46. In contrast, the EWG (i.e., BA and NIB) dynamically hindered the degradation of BA and NIB via benzene ring substitution24./p>18 MΩ cm) produced from a Milli-Q water purification system was used to make the reagent solutions./p>

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